李德裕字文饶，赵郡人。祖父李栖筠，是御史大夫。父亲李吉甫，受封为赵国忠懿公，宪宗元和初年(806)任宰相。李德裕少年即有壮志，苦心致力学业，尤其精通《西汉书》、《左氏春秋》。羞恶同众儒生参加州县的举荐，不喜欢科举考试。刚二十岁，就立志功业大有成就。德宗贞元年间(785～804)，因其父被贬官到南方蛮荒之地，他在父亲身边侍奉，不求做官发迹。元和初年，因其父再度主持国政，他避嫌不任中央官署的官职，多次应征担任各幕府的从事官。元和十一年(816)，张弘靖罢相，镇守太原，李德裕应征为他掌管文书。后由大理寺评事获得殿中侍御史官职。元和十四年(819)，张弘靖幕府撤销，他随张弘靖进入朝廷，实授监察御史官职。次年正月，穆宗登基，召他入翰林院任学士。穆宗为太子时，已久闻李吉甫之名；见到李德裕后，对他尤为器重。宫中的诏令文书，涉及朝廷大事的大多诏命李德裕草拟。本月，穆宗在思政殿召他应对策问，赐给他标示三品以上官级的金符紫服。一个月后，他改任屯田员外郎。
穆宗不按法度办事，遇事多予宽免，致使外戚众亲属，不正当地求告，传递宦官旨意，与权臣相交往，李德裕憎恶这种现象。长庆元年(821)正月，他呈奏评论说：“臣恭闻本朝陈例，驸马原是皇帝亲密的人，不应当与朝廷显要官员往来。玄宗开元年间，禁止尤其严厉。臣访察得知，近来驸马动辄去到宰相及要官私宅，这类人物没有别的才能用来接待，惟以泄露宫中机密，交结宫廷内外人士，各种情况多所告知，臣以为弊害极大。如果现任朝廷官员为杂职一类，则不妨碍交往。倘若任职清贵，掌握机要，哪能交好、互通音信？敬祈陛下向宰辅大臣宣示：驸马等皇亲，今后凡属公务就在中书省会见宰相，恳请不要让他们造访私宅。”穆宗认为对。不久李德裕升任考功郎中、知制诰。长庆二年(822)二月，他调升中书舍人，依旧充任学士。
当初，李吉甫任宪宗朝宰相时，牛僧孺、李宗闵应考制科选士的直言极谏科。牛、李二人应对诏问时，痛斥当朝施政的失误，李吉甫向宪宗哭诉。因此，考核策对的官员全部遭贬。此事载于《李宗闵传》。元和初年(806)，朝廷派兵讨伐叛逆，始于杜黄裳征讨蜀州。李吉甫负责策划，打算平定两河，正要出兵，李吉甫逝世，由武元衡、裴度继续出兵。但韦贯之、李逢吉反对，极力认为出兵不对；尔后韦贯之、李逢吉相继罢相，因此李逢吉总是恼恨李吉甫、裴度。因而李德裕在元和时期(806～820)久不提升，并且李逢吉、牛僧孺、李宗闵总是挟怨排斥他。
当时李德裕与李绅、元稹都在翰林院，因学问见识才华名声相近，彼此感情诚挚亲密，而李逢吉一党的人痛恶他们。本月，李德裕被免去学士，调出宫廷任御史中丞。这时元稹从宫中调出，授官工部侍郎、平章事。三月，裴度自太原回朝主政。同月，李逢吉亦自襄阳入朝，便秘密贿赂小人，陷害构成于方讼案。六月，元稹、裴度同被罢相；元稹调出朝廷任同州刺史，李逢吉替代裴度任门下侍郎、平章事。李逢吉获得权位后，一意报复泄怨。当时李德裕与牛僧孺都有任宰相的声望，李逢吉想引荐牛僧孺，害怕李绅与李德裕在宫内阻止，九月，调出李德裕任浙西观察使，不久举拔牛僧孺为同平章事。由此彼此怨恨更深。
润州丞王国清兵变之后，前任使官窦易直倾尽官府财物赏赐供给军用，军队日渐骄横，官府财物耗尽。李德裕节省自己的日常供养，将本州财赋的留用部分，全部供养军队，尽管所给不甚丰足，将士并无抱怨。两年之后，军队重归安定。李德裕壮年获得官位，锐意布施政教，凡损害百姓的旧有习俗，尽都革除其弊端。长江、五岭之间信奉巫师，深受鬼怪之说迷惑，父母兄弟感染疫病，全家抛弃病人离去。李德裕打算改变这种风气，选择有见识的乡民，对他们晓之以理，绳之以法，几年之间，弊风尽除。所辖郡县的祠庙，依据方志，是前代的名臣贤妃才供奉；诸郡之内，拆除滥设的祠庙一千零一十所。又毁除私家城邑、山中房屋一千四百六十处，以肃清盗贼。百姓乐于接受他的政教，朝廷特行诏书给予嘉奖。
昭愍皇帝———敬宗童年即位，颇好办奢侈浪费的事，登基这年(824)的七月，诏令浙西制造银梳妆匣子二十件进献内宫。李德裕呈奏说：
“臣一生多有幸运，得遇昌隆时期，受职著名藩镇，常忧荒废职分，朝夕勤勉奉公，报答皇上恩德。就任数年以来，水旱灾害不断，臣下竭尽绵薄心力，略能免除百姓逃荒，物资财力方面，尚未完全恢复。臣下敬遵今年三月三日赦文：例常贡赋之外，不使另有进献。这是陛下极其圣明，洞察秋毫，一则担心横征暴敛的官吏假借进贡行诈，一则忧虑受灾凋敝的黎民不堪身受弊害。陛下在上弘扬节俭美德，对下普施哀怜仁心。万方百姓，振奋不已。臣日前敬奉五月二十三日诏书，命臣访求茅山的真正隐士，让臣效法其处世谦逊坚行俭约的准则，发扬讲求务实摈弃浮华的美德。尽管无人进献酬报皇上的敕令，实际四海之内已息玄谈的风气。岂止微臣一人，独怀鼓掌庆贺之情？
“况且进献之事，臣下常挂在心；纵有命令不许，亦当竭力上贡。只是臣所在的浙江西道，空有富饶之名，近年以来，异于往日。贞元年间(785～805)，李钅奇任浙西观察使时，兼管盐铁，除百姓按惯例缴纳酒业税外，又设官办酒业，双重征收酒税，获利极为丰厚。臣还察访得知，当时浙西进献朝廷，又兼用盐铁经营的盈利，因此进贡名目繁多，此后再莫能及。至薛苹任浙西观察使时，再次奏请设置酒业专营税收，进贡朝廷之外，所余钱财颇多，军费财用之中，实为优裕丰足。自元和十四年(819)七月三日朝廷下令，业已停止酒业专营税收。又据元和十五年五月七日赦文，各州财政结余，不让缴送使府；镇使仅有各州赋税自留使用的五十万贯钱。每年开支用度，尚欠十三万贯空缺，凡事常须节俭，千方百计填补，财政经费之中，仍然不免长期空欠。至于采绫轻绡等物，尚属本州出产，容易变通行事。金银本州不产，全须外地购回。
“去年二月间臣奉内宫诏令，进献梳妆匣子，共用白银九千四百余两。当时官府贮备总共不足二、三百两，去往各方收购，才得制成进贡。日前又奉诏令，责成进献妆具二十件，预计需用白银一万三千两，黄金一百三十两。臣立即命令合并四节进奉本道的金银，造成两件献到宫中。今又派员到淮南收买金银，随到随选，连夜不停；臣虽竭力谋求，仍然深深忧虑达不到诏令要求。臣若依旧不奏明实情，将辜负陛下任用臣的恩典；臣若额外苛求百姓，又将损害陛下仁慈俭节的美德。敬祈陛下过目臣下前回所呈关于以往专营酒业利税及各州赢余的账目，即知臣之军费财用的短缺，及其前因后果的缘由。敬料陛下见到臣的奏议，定会赐恩详察，明白臣下竭诚爱君守职的节操，极尽献忠直言的诚意。敬乞圣上赐以慈爱，明令宰辅大臣商议：教臣怎样能对上不违背诏令的索取，在下不空缺军费储备、不使黎民艰难贫困、不招致人心怨沸，那么先后索贡的几个诏令，臣一并皆可遵旨奉行。每每冒犯圣上威严，不胜恐惧之至。”
当初按照赦令不许进献，当月一过，征贡的使臣，一路相继而至，因此李德裕随同呈诉一并劝谏。进奏之后，不予答复。
接着，又诏索满幅盘绦缭绫一千匹，李德裕再次奏议：
“臣日前依据诏令所索，已具办本道按年度计算的军费及近年物资财力报表呈奏，敬料圣上慈爱，必已惠览详察。臣又恭奉诏旨，命臣织就罗纹轻绢袍片和满幅盘绦缭绫一千匹，敬读索贡诏书，倍增惶恐焦灼。
“臣敬闻太宗时，朝廷使臣至凉州发现名鹰，示意都督李大亮进献。大亮密呈奏表力陈拒献之真情，太宗皇帝赐诏说：‘使臣派献，尽可不从。’嘉许赞叹再三，此事载于史书。又，玄宗派宦官到江南捕捉池鹭等鸟，汴州刺史倪若水上呈奏论，玄宗亦赐诏嘉许、纳谏，所捕珍禽当即全部放掉。玄宗又命皇甫询在益州制造半臂背子、琵琶扦拨、象牙雕合等，苏廷页不受诏令，即自令停织。太宗、玄宗都不加罪于他们，反而欣然采纳其意见。臣暗想：池鹭牙雕，事极细微，若水等人尚且认为劳民损德，进言竭诚效忠天子。在圣明先祖朝代，有臣子如此忠诚；难道当今英明王朝，偏会没有这样的人？想是有权位者隐瞒不讲，定非陛下拒谏不纳。
“又，敬睹陛下四月二十三日的恩诏称：‘方叔、召虎那样的中兴重臣，不要有谁抛弃我、认为我不可教诲。若朕有违背天道伤害天理、曲从私欲贪图安逸之事，望当面批评，朝堂指责，不要有所隐藏忌讳。’这正是陛下纳谏从善，教导臣子光大祖风的表现；若不尽忠规谏，过失在于臣下。况且玄鹤天马，蓅豹盘绦，文彩珍奇之物，只该圣上自用。今命织选盘绦缭绫千匹，费用极多；臣下对圣上一心尽忠，对此也有不可理解之处。昔日汉文帝穿着粗质黑绨衣物，汉元帝取消轻柔纤美服饰，他们的仁爱恩泽慈善节俭，至今为人称颂。敬祈陛下近观太宗、玄宗皇帝的宽容纳谏，远思汉文帝、孝元帝的严肃克己，将臣前回所上奏表向群臣公布考察为臣所辖区域物力所能承担的限度，对贡赋再加以节减，那么沿海地区的百姓，就将无人不受陛下恩惠。臣不胜诚挚、惶恐之至。”
朝廷以特异于众的优诏答复，取消进献缭绫。
元和(806～820)以来，朝廷多次诏令全国各州府，不准私自度人离俗为僧尼。徐州节度王智兴搜括钱财贪得无厌，借敬宗出生之月为名，奏请在泗州设置僧坛，度人出家积福，以此牟取厚利。江、淮一带民众，尽都结伙渡过淮河。李德裕上呈奏议道：“王智兴在隶属的泗州设置僧尼传戒的法坛，自去冬起在江、淮以南，处处张榜招设僧坛。江、淮一带自元和二年(807)后，无人再敢私自度人出家。自从听说泗州设有僧坛，每户有三个成年男子的必让一人削发出家，意在逃避徭役，隐瞒粮产。从正月以来，削发为僧者无以数计。臣这次在蒜山渡查点渡河人员，一日一百余人，经讯问仅十四人为旧日出家受戒者，其余尽是苏、常二州百姓，亦无该州所发文书，臣当即强制他们返回原籍。访察得知泗州所设戒坛的情形是：凡有僧徒去到僧坛，每人缴钱二千文，发给度牒即回，别无任何法事。若不特令禁止，等到陛下华诞节日，总计江、淮以南，将失去六十万壮丁。此事非同小可，关系到朝廷法度。”奏章呈上后，不几天朝廷即诏令徐州取消僧坛。
敬宗荒误朝政日甚一日，出游没有定规，疏远贤能人士，亲近一帮小人。每月上朝处理政务没有二、三次，大臣极少能够进言。国人忧惧不安，担心宗庙、社稷转移。李德裕身居偏远藩镇，一心向往王室。派遣使者呈献《丹..箴》六首说：“臣下听说‘心存敬爱，远莫能助’，这是古代贤人专一侍奉君主的心意。那些行事与君主相距甚远而言语亲密的人危险，地处远方而心志忠诚的人言不顺耳。但臣暗自考虑：臣由先朝圣君选拔，备受恩宠荣耀，若不忠心爱君，这就有负皇上明察。臣刚侍奉先朝皇帝之初，接连发生许多昏暗不祥之事，曾献《大明赋》讽谏，皆蒙先帝赞许采纳。臣今日尽心竭力保全臣子节操以侍奉明主，亦出于这一意念。以往汉宣帝时，张敞出守远镇，梅福身处僻壤，尚能竭诚效忠进言，不避个人受过遭祸。何况臣下曾学史书，略知规谏之义，即使远离陛下，仍想诤言进谏。敬献《丹..箴》六首，圣上天聪明鉴，臣下惶恐不已。”
他的《宵衣箴》说：“先王处理政务，拂晓待赴朝廷。金鸡报晓完毕，日出临朝听政。夏禹人间至圣，珍惜点滴光阴。光武皇帝至仁，凶日依旧亲政。不使皇后姜氏，独自孤身就寝。史笔直书所言，心中铭刻古训。”
《正服箴》说：“圣人创制服饰，效法天象示意。纵然宴饮游乐，仍不贪图安逸。汲黯气度凛然，纠正着冠不合王礼；杨阜性格刚毅，讥刺服色不合定制。帝王四季所用，各有一定法则。不合法度不用，以期避免灾异。”
《罢献箴》说：“西汉文帝取消进献，诏令退还骏马马录耳。帝王车驾缓慢行驶，何须骏马日行千里？此后历代明君，亦能严于律己。皮裘羽衣焚毁，细布美服废弃。王道德政为善，慈爱仁义为美。不悖天意法则，这是根本道理。”
《纳诲箴》说：“帝王纳谏，求其言中。从善如流，方能成功。汉成帝刘骜纵酒，干杯满盅一空。魏明帝曹睿又奢侈，建宫耸入云中。忠言不觉逆耳，善言亦不听从。规谏视为珥饰，此即所谓塞听。”
《辨邪箴》说：“身居帝王深宫，贵在调察微萌。纵有谗言恶语，不能蒙蔽圣聪。西汉有位昭帝，盛德胜过成王姬通。奏章知其伪诈，明察奸邪得其真情。燕公、盖公去世之后，王道依然协和稳定。虽已经历百代，至今美誉流行。”
《防微箴》说：“天子孝顺先帝，贵在谨遵法度。安乐必须思危，谋虑方无失误。作乱臣子猖狂，难以遽然觉出。病害一时莫辨，遇风自会倒仆。汉武帝微服出行柏谷，凶徒、愚人横梗挡路。察颜观色取悦，此应引起警惧。”
敬宗亲笔诏复说：“卿为崇尚礼制的大臣，身负重任的一方藩镇。以身作则统率各部，治理江南一派清平。善施教化如行春风，民风清明公务轻松。回顾卿的妥善施政，朕怀念赞叹在心。卿的亲族，屡建显功，两代居官内廷重臣之首，六代承袭侯伯封爵。进言确能激扬挚爱君主的忠诚，显示诗人讽喻的深意；身处远方却不忘忠告朝廷，婉言劝戒而谋虑深远精微。以自身的正直扩大我的眼界，以遵循礼法来约束我的言行。你的再三劝戒，使我夜夜赞叹。将其置于案头，可受随时自警之益；铭刻在心，何止良药疗疾之功？卿致以诚心之后，朕常思广开言路。若朕举止失当，莫忘及时陈奏。山川遥远，眷念不已；朕定当克制自己，以与卿诚意相符。”
李德裕意在恳切规劝，不想直接明言，因此假托箴言尽倾心意。《宵衣》暗示敬宗上朝既稀又晚；《正服》暗示敬宗服饰不合礼制；《罢献》暗示滥征玩赏物品；《纳诲》暗示轻弃正直之言；《辨邪》暗示信任众多小人；《防微》暗示轻率外出游历。敬宗虽然不能完全采用他的意见，仍命学士韦处厚代拟殷恳的复诏，十分嘉许容受其良苦用心。李德裕长期留任长江一带，心中依恋朝廷，借事寄托情怀，以期得到皇帝的推重。但因李逢吉当政，设置重重障碍，终于不能调回朝廷。
宝历二年(826)，亳州传言涌出圣水，饮用它即能病愈。李德裕呈奏说：“臣访察得知，所谓圣水本系妖僧谎言骗人，施用狡计弄钱。数月以来，江南百姓，竞相奔往，塞满一路。每二、三十家，都派一人取水。将去取水之时，患者停食荤腥，饮水之后，又素食两个七日；危重病人，坐等病愈。那水每斗价钱三贯，而取水的人又掺进别的水，沿途转手倒卖；沉疴痼疾患者饮后，大多病情更加危重。日前查点两浙、福建过江取水的百姓，每日三、五十人。臣在蒜山渡已行捉拿。如不断其根本，终将损害黎民。以往吴国时传言有圣水，宋、齐时传言有圣火，其实都是妖异妄言，古人业已非议。敬祈下诏本道观察使令狐楚，火速令其填塞，以求断绝妖源。”朝廷依从他的奏请。
敬宗被两街道士赵归真用神仙法术之说游说：应当访求有仙术的异人学习他的仙术；僧人惟贞、齐贤、正简则以建庙祭神祈福游说敬宗，以求长寿。这四个人都能进出内宫，天天进演邪说。方士杜景先呈文朝廷，请派他在江南求访异人。他到了浙西，声称有个隐士周息元年寿已数百岁，敬宗立即命高人薛季眣前往润州迎接，还下诏给李德裕派军车送他。李德裕趁宦官返回京都，呈进奏疏道：
“臣听说道行至高者莫过于广成、玄元，人间至圣者莫过于轩辕、孔子。当初轩辕黄帝询问广成子，养生的精要是什么，怎样才能长生？广成子回答说：‘视而不见、充耳不闻、静心守神。身躯自会完善，心神自必纯净。不要劳损肢体，不要摇荡精神，便可长生。谨慎固精守一，以使身心和顺。因此我修养身心一千二百岁了，形体从未衰老。’又说：‘获得我的道术，上可为皇帝下可为王侯。’玄元对孔子说：‘去掉您的骄气与多欲、故作姿态与过分追求，这些都无益于您的身体。我能告诉您的就是这些了。’因此轩辕黄帝发出以广成子为神的赞叹，孔子产生玄元如神龙高深莫测的感慨。先圣们关于养生之道的见地，难道不是至理吗？
“臣敬思太宗皇帝陛下，取用玄元祖师老子的教诲修性，遵循轩辕黄帝的道术养生，凝神于静舍，访求异人，是借以神遇肌肤冰雪的神人，竭尽顺应时尚的真情。臣敬思：受到圣上感召，必有真仙降临。假若广成、玄元掩藏本相而来，告诉陛下的养生之道，传授陛下的长生真言，据臣料想，不会超出以上所讲的道理。臣忧虑的是应召者，必是迂阔怪诞之士，随便附合之徒，用药物消融厚冰，以他的区区小技，炫耀邪门左道，蒙蔽圣上视听。就像汉朝方士少翁、栾大所当的文成大将、五利将军，虚妄之言无一可以验证。臣之所以在三年之中，四次接到诏书，不敢推荐一个所谓的异人以搪塞诏令，实在是为臣有所忧惧。
“臣又听说前代帝王，纵然喜爱方士，却没有服用方士药物的，因此《汉书》仅称：黄金可以炼成，用它制作饮食器皿便会延年益寿。又，高宗朝的方士刘道合、玄宗朝的方士孙甑生，都曾炼成黄金，二位皇祖终究不敢服用，难道不是因为宗庙社稷事关重大，不可轻视？这些事在国史上记载得明明白白。据臣浅见，倘若陛下明智谋虑精诚求索，定能招来真正的隐士，只问保真养和的方法，不求服药长生的功效，即使终于炼成黄金，也只供观赏把玩。那么九庙供奉的历代皇祖在天之灵有鉴，定当欢欣喜悦；海内万民，谁不欢心？臣谒尽愚诚，以期补助教化，不胜忧惧之至。”
周息元来到京都，敬宗让他居住在山亭中，向他询问方术。周息元自称认识二百多年前的张果老、中宗时期的叶静能；敬宗下诏给写真待诏李士日方，询问周息元的形貌，并将其绘制成图进献。周息元是乡野之民，本来就没有道行学问，论事荒诞虚妄，不近人情。待到敬宗遇刺身亡，文宗将周息元放回江左。李德裕见识深远笃守正道的言行，都与此类似。
文宗登基，李德裕就原职加任检校礼部尚书。太和三年(829)八月，被召回朝廷任兵部尚书，裴度举荐他任宰相。但吏部侍郎李宗闵得到宦官帮助，同月授职平章事，害怕李德裕受重用。九月，李德裕以检校礼部尚书职位，调出朝廷任郑滑节度使。李德裕被李逢吉排斥，在浙西八年，虽远离朝廷，仍常常上奏议政。文宗一向知道李德裕竭忠尽心，采纳朝臣议论召他回朝。回到朝廷不到十天，又被李宗闵排斥出京；他心中抑郁，无从自辩。仰赖郑覃在内宫给皇帝讲学，不时地称道李德裕的美德，尽管李宗闵一党散布流言，文宗征召李德裕回朝任职的心愿未断。不久李宗闵引荐牛僧孺一同主持政务，再次结怨，凡与李德裕友好的人，全被贬斥出朝廷。太和四年(830)十月，委任李德裕为检校兵部尚书、成都尹、剑南西川节度副大使、知节度事、管内观察处置、西山八国云南招抚等使臣。裴度曾对李宗闵有恩，裴度征讨淮西时，请求朝廷任用李宗闵为彰义观察判官，从此以后李宗闵名声、地位日益上升。到这时却怀恨裴度举荐李德裕，罢免了裴度的宰相职位，逐出朝廷任兴元节度使，牛、李权势一时天下显赫。
西川遭南方外族抢劫后，郭钊安抚治理无方，民不聊生。李德裕便整顿关隘边防，修理完善防守阵地。又派人到南诏，寻找被虏去的工匠，寻得僧人、道士、能工巧匠四千余人，回归成都。太和五年(831)九月，吐蕃的维州守将悉怛谋请求献城归降。维州南接江阳，岷山连绵向西，不知其边界在哪里；北望陇山，积雪如玉；东眺成都，如在井底。背倚孤峰，三面临江，这是西蜀控制吐蕃的要地。肃宗至德(756～757)以后，河右、陇西被吐蕃攻占，仅维州尚存。吐蕃觉得维州险要，对它有利，将妇女嫁给此州守城门的人。二十年后，这个妇人所生二子长大成人。待到吐蕃军攻城，此二人做内应，维州因此失陷。吐蕃得到维州，称其为“无忧城”。德宗贞元年间(785～804)，韦皋镇守蜀州，经管西山八国，用尽计谋仍无法夺回此州，直至这次悉怛谋派人致以归附诚意。李德裕怀疑有诈，派人送锦袍金带给他，假托说是听候皇帝决定，悉怛谋便带领全郡人众归附成都。李德裕这才派兵镇守维州，并就占据此州向朝廷陈述出兵攻打吐蕃的重要性。这时遭到牛僧孺反对，说是刚与吐蕃结盟，不应毁约，语载《牛僧孺传》。于是朝廷诏令李德裕将悉怛谋统率的部从全部退回维州，吐蕃首领得到他们后，全都施以酷刑。李德裕于太和六年(832)重修邛峡关，将..州州治迁至台登城以抵御异族进犯。
李德裕历任方镇，均以政绩闻名。他治蜀时，西边抵御了吐蕃的进犯，南方平定了南蛮、譙人地区。数年之间，夜无犬惊，遭受创伤的黎民，民生略有恢复、充实。适逢监军王践言入朝主管枢密院，曾对文宗言及捆送悉怛谋使吐蕃首领快意称心，而断绝了对归降者的恩义，文宗颇为怨怪牛僧孺。这年冬，召李德裕入朝任兵部尚书，牛僧孺罢相，调出朝廷任淮南节度使。太和七年(833)二月，李德裕以本职位任平章事，晋封为赞皇伯，食邑七百户。李宗闵亦罢相，李德裕代任中书侍郎、集贤大学士。
同年十二月，文宗暴发风疾，一个多月不能说话。太和八年(834)正月十六日，才强撑病体到紫宸殿接见百官。宰辅大臣在退朝后询问病好没有，文宗叹息已很久没有名医，于是王守澄举荐郑注。当初，郑注诬陷宋申锡的事，使文宗痛恶他，打算命京兆尹以杖刑将他杀掉。这时因郑注下药渐渐见效，才善待他。王守澄又举荐李训，称其精于《易》学。这年秋，文宗想授予李训谏官之职，李德裕进言说：“李训是小人，不可在陛下身边。他近年恶行累累，天下人都知道，平白无故任用他，必定惊扰人们对朝政的看法。”文宗说：“人谁无过，望其悔改。朕因李逢吉托请，不愿食言。”李德裕说：“圣人有教人改过的训义。李训天性奸邪，没有悔改的必然趋势。”文宗对王涯说：“商量一下，另给他一个官职。”于是授予李训四门助教之职。制令发出后，给事中郑肃、韩亻次封存不下达，王涯召郑肃面告其下达制令。不久郑注也从绛州至京，李训、郑注憎恨李德裕排斥自己；九月十日，从兴元再将李宗闵召回朝廷，授官中书侍郎、平章事，替代李德裕，将李德裕调出任兴元节度使。李德裕进宫谢恩时，自陈眷恋朝廷，不愿出任藩镇；朝廷追发诏书任命他代理兵部尚书。李宗闵上奏说：诏令业已发出，不应听其自便。旋即改任李德裕为检校尚书左仆射、润州刺史、镇海军节度、苏常杭润观察等使，替代王..。
李德裕到任后，奉诏令在道观安顿宫女杜仲阳，给她供给。杜仲阳是漳王李凑的养母，漳王获罪，因此将杜仲阳放逐到润州。太和九年(835)三月，尚书左丞王..、户部尚书李汉呈进诉状，给李德裕定下在藩镇厚赠杜仲阳财物、结交投身于漳王、图谋不轨的罪名。四月，文宗在蓬莱殿召见王涯、李固言、路随、王..、李汉、郑注等人，当面对证此事。王..、李汉虚构诬陷，言语非常密合。路随进言说：“李德裕决不至于到此地步。果真像王..、李汉所说，微臣也该有罪。”众人的议论旋即平息。不久，任李德裕为太子宾客，分管东都洛阳。同月，又将他贬为袁州长史。路随因替李德裕质证获罪，被罢相，调任镇守浙西。这年七月，李宗闵因救杨虞卿获罪，贬官到处州；李汉因与李宗闵结党，贬至分州。十一月，王..与李训作乱伏法处死，因而文宗深深省悟上述事件，明白李德裕是被朋党诬陷。次年(836)三月，委任李德裕为银青光禄大夫，就近调任滁州刺史。七月，升任太子宾客。十一月，任检校户部尚书，复任浙西观察使。李德裕共三次镇守浙西，前后十余年。
开成二年(837)五月，授李德裕扬州大都督府长史、淮南节度副大使、知节度使事之职，替代牛僧孺。起先，牛僧孺一听说李德裕替代自己，便把军府事务交给了副使张鹭，即刻入朝。这时扬州府库有钱帛八十万贯匹，待李德裕到任，奏报朝廷：他仅领得四十万，另一半全被张鹭支用。牛僧孺上奏章诉讼此事，朝廷诏令李德裕重新核查，果然是牛僧孺所报的数字。李德裕申说：“初到镇职即生病，被吏属隐瞒欺骗，请求处罚。”文宗下诏宽免。补阙王绩、魏..慕、崔党、韦有翼，拾遗令狐腍、韦楚老、樊宗仁等，连上奏章非议李德裕谎报钱帛之数，以此倾轧牛僧孺，文宗始终不予追究。开成四年(838)四月，就李德裕原职加任他为检校尚书左仆射。开成五年(839)正月，武宗登基。七月，朝廷从淮南召回李德裕。九月，任命他为门下侍郎、同平章事。当初，李德裕的父亲李吉甫，五十一岁被贬官镇守淮南，五十四岁恢复相位。现今李德裕镇守淮南，到再入朝任宰相，年岁与他父亲完全一样，也是件奇事。
武宗会昌元年(841)，李德裕兼左仆射。在开成末年(840)时，回纥遭到黠戛斯进攻，战败，部族离散，其首领乌介可汗送和亲的唐朝大和公主南归。会昌二年(842)二月，他在边界上设立衙署，派使臣向唐朝求助军粮，以收复本国，并暂借天德军镇以安顿大和公主。这时的天德军镇守使田牟，呈请朝廷借助沙陀、退浑诸部落的军队攻打乌介可汗。武宗主意未定，下诏群臣商议此事，参与商议者大多主张照田牟的奏请办。李德裕说：“近时正当国家艰难之际，回纥连立大功。现在他国破家亡，无处投身，自居边界，未曾渗进扩张。他穷途归附，即行杀伐，这不是汉宣帝善待呼韩邪的办法。不如姑且接济他军粮，慢慢观察他的变化。”宰相陈夷行说：“这如同借给暴徒兵器、资助盗贼食粮，是失策，不如攻打他有利。”李德裕说：“田牟、韦仲平称沙陀、退浑一致表示愿意攻打贼军；到情势急迫时这是不可依赖的。见利则争先，遇敌即离散，是部族混杂的胡人的常态，决不肯为我国捍卫边境。天德全城，守军兵少势弱，要与强敌结仇，必定失陷。不如按名份抚恤他，等到他越轨了，再使用武力始为有利。”武宗认为这一主张对，准许借米三万石给回纥。
不久，回纥宰相..没斯杀了赤心宰相，带领他的部众降唐。赤心的部族又投奔幽州，乌介可汗势力孤单，又不给他米，他统率的部众饥锇困乏，渐渐推进到振武的保大栅、杷头峰，突袭进入朔州州界。沙陀、退浑都以险要山势自保其部族，云州张献节则加固城防以自安。乌介寇军大肆劫掠，始终没有抵御者。武宗忧心忡忡，与宰辅大臣商议对策。李德裕说：“杷头峰北面便是沙漠，在那里野战，须用骑兵。若以步兵对阵，难有必胜之理。现在乌介倚仗的是大和公主在他手里，若派勇将出奇不意地夺得公主，他就不攻自败了。”武宗认为有理，当即责成李德裕草拟诏令部置代北诸军，加固城防，将出奇制胜的布阵权力授予刘沔。刘沔命令大将石雄在杀胡山迅疾袭击乌介可汗，将其击败，迎接大和公主回宫，事见《石雄传》，接着，李德裕职位晋升为司空。
会昌三年(843)二月，赵蕃奏报黠戛斯攻打安西和北庭都护府，该出兵救援。李德裕上奏说：
“据地理志，安西离长安七千一百里，北庭离长安五千二百里。太平时由西路从河西、陇右出玉门关，连绵不断尽是本国州县，处处都有重兵驻守。安西、北庭要兵，宜在附近征集。自国势艰难以后，河西、陇右尽都失陷于吐蕃，若要通往安西、北庭，必须取道回纥前去。现今回纥破灭，又不知它是否确已归属黠戛斯？即令能援救二地，也必须再设都护，需派汉族军队镇守。每处不下万人，上万的人从哪里征集？运送粮饷取哪条道路？眼下天德、振武二地离长安极近，尚且常常苦于兵力不足，无事故时贮粮不足支用三年，朝廷对它们还力所不及，何况保全七千里外的安西呢？因此臣以为即使得到它们，实际上也毫无用处。以往汉宣帝时，魏相请求取消在东师国的垦田；汉元帝时，贾捐之奏请放弃珠崖郡；本朝贤相狄仁杰亦曾奏请朝廷放弃四镇，在当地立斛瑟罗为可汗；又请弃安东，仍然立高氏为王。都是因为不想贪占外域而使内部空虚，黎民耗损殆尽。这三位大臣，在自身富有时，尚且要舍弃外域地盘，以使中国富足；何况远隔万里之地，怎么能去控制它呢？臣下担心西戎藩国诡计多端，明知我朝国力不能达到那里，以此骗取援助，希求中国的金银财帛，届时陛下又不能中途反悔，这将是拿实财去换取虚功，这就是灭掉一个回纥却又使它生存下来，恐怕出兵之计不利。”武宗准奏，阻止了出兵。
李德裕又以太和五年(831)吐蕃的维州守将献城归降，被牛僧孺阻止，终于失掉维州，上奏议论道：
“臣在前代王朝，出任西蜀镇守。那时，吐蕃维州首领悉怛谋，虽是部族混杂的胡人，却久已喜好天朝的风范教化，将他的坚固守城，归附于为臣镇守的剑南道。臣旋即差遣兵马，进驻该城，并将其事急奏朝廷，先帝闻知惊喜赞叹。那时对臣不满的人，窥察势头嫉妒为臣，急忙进献疑言，惑乱了先帝的英明决断，误以为与吐蕃已订盟约，不能违背，惟恐吐蕃以此作为借口，侵犯我朝都城近地。诏令臣下退还此城，并将悉怛谋等人捆送吐蕃，让其自行惩处。又派宫中使臣，前来急催送还。昔日秦国白起坑杀降卒，终于招致在杜邮被迫自杀之祸；汉朝陈汤被贬戍边，这是被杀的郅支单于向他报仇。感叹捆送降将之事，臣下整日心中羞愧。现今幸逢英明君主，愧列宰辅之位，特冒昧追论往事，敬祈陛下明察。
“维州占据高山顶峰，三面临江，地处西戎平川的要道，这是入侵我国的通路。当初，河西、陇右地区全部失陷，惟有维州得以保存。吐蕃暗将该族妇人嫁给此州把守城门的人，二十年后，此妇人的两个儿子长大成人，暗地打开军堡的城门，夜间引进吐蕃军队，维州因此失陷，吐蕃称其为‘无忧’城。凭借此城在我西部边界集结兵力，在其南路再无后顾之忧，从而侵扰我朝都城近地，我朝数代先皇为此日夜操心。贞元年间(785～805)，韦皋曾筹划治理黄河、湟水地区，须从维州开始，竭尽精兵万人，猛攻此城多年。吐蕃首领极其珍惜此城，因而派其舅父论莽热前来援助。维州城墙高峻，我方战车难达高耸入云的山城；一路险道盘曲，攻城猛士大多在滚石下碎骨粉身。无从施展鲁班似的巧技，仅只擒获论莽热而回。
“及至南方诸族首领忘恩背义，将我民驱赶劫掠殆尽。臣初到西蜀之时，人心仍未安定；臣正对外张扬国威，在内治理边防。那维州的主将笃诚向善，便致臣以归附诚意，臣以尚待奏报朝廷相告，想试探其真伪。悉怛谋不久便率领全城兵众，随带州印、兵器，结队塞途而来，空其城堡归顺。臣派出大批衙府士兵，接受其归降礼仪。降者在队列中，不敢仰视。况且，西山八国，隔有维州，胡人封予的镇使名位，此后都成一句空话。羌族各部久受吐蕃的征税与服役之苦，愿做有功于大唐的臣民。自维州归降以后，都表示只要得到臣给予委任名义的证书，便都仿效维州归属我朝。与维州交界的合水、栖鸡等城，失去险固关隘，自必脱离吐蕃来归，这样便可减少八处镇守兵力，自然而然收回千里旧有土地。臣见此莫大的利益，实是恢复疆土的基业。接连呈奏朝廷，请求赏赐降将；臣自己赠予锦袍金带，企盼诏书下达。而吐蕃在维州未降之前一年，仍在围攻鲁州。以此而言，难道它信守盟约？何况臣未曾用兵攻取维州，是它的守将自受感化来降。况且，反对者不知事实。西戎人行动迟钝，地广人稀，每次想乘秋季犯我边境，都须移兵粮多地区数年。臣得到维州后一个多月，吐蕃无一使臣入境。从此以后，它当丧胆，哪有担心它以后生怨之理，而鼓吹这种不实之词？
“臣受降之时，曾指天盟誓，岂忍心牺牲三百多人的性命，背信偷安。臣屡屡奉表上陈，敬乞下文怜恤宽赦。但答诒严厉，竟然命令拘捕降将送还吐蕃；加之他们身戴枷锁，畚箕抬着，将上路时，呼天喊冤。降将降吏对臣，无不流泪。那些被送还的人，立即遭到吐蕃主帅的讥嘲说：‘既已投降他人，何必又送回来？’随即将这些降顺我朝者，在我边界上杀戮，恣意进行残害，用以禁锢叛逆。甚至于抛掷其婴孩，用长矛戳杀。臣听说楚灵王诱杀蛮人，《春秋》直言讥刺；周文送出邓叔，书册极其鄙夷。何况天朝大国，背弃异邦小族，堵绝真诚效忠者之路，快慰凶残暴虐者之心，自古以来，从无此事。臣实在痛心悉怛谋全城遭受惨祸，系由为臣坑害了这些无辜；乞请告慰忠魂，特予褒奖赠封。”
武宗感到伤痛，不久赐赠官衔。
这年(843)，李德裕兼任司徒。四月，泽潞节度使刘从谏亡故，军众推其侄子刘稹统兵留后，三军请求朝廷赐予军权。武宗与宰辅大臣商议是否可以，李德裕说：“泽潞在国家内地，不同于河朔边防；前后任命主帅，全用文儒大臣。往时李抱真成立此军，死后，德宗尚且不许其后嗣继位，命令其子李缄返回洛阳治丧。自从刘悟任方镇，穆宗长庆年间(821～823)他又非常擅自专断，适逢敬宗遇事拖沓从旧，于是准许刘从谏承袭父职。文宗开成初年(836)，刘从谏在长子驻扎，想发动晋阳军队，以清君侧，与郑注、李训交结极深，表面假托效忠朝廷，实地心中有所图谋。自病重之初，他便让刘稹掌管兵马。若不加以讨伐，朝廷还如何向天下传布命令？如果再依旧例授任刘稹承袭叔父之职，各藩镇竞相效法，自此朝廷的权威、命令就废弃了！”武宗问：“卿谋算过用兵必胜吗？”李德裕回答说：“刘稹所依赖的，不过是河朔三镇而已。只要使魏博和镇冀不与刘稹协同，打败他是肯定的了。请派一位重要大臣，传达圣旨，讲明泽潞主帅的委任，不同于河朔三镇。自国难以来，历代皇帝都准许三镇的军帅以嗣子承袭，已成惯例。现今朝廷打算派兵诛除刘稹，京城禁军不准备派出山东。山东的三个州，委派镇冀、魏博二镇出兵攻取。”武宗同意此计，便命御史中丞李回出使三镇宣旨，赐给魏、镇藩镇的诏书称：“卿等不要为子孙谋虑，想与刘稹形成相依之势。”二镇的节度使何弘敬、王元逵收到诏令，肃然从命。初议出兵时，朝官相继上疏，请朝廷依从刘从谏袭职的旧例，允许刘稹承袭继职，而宰相四人中，也有认为出兵不利的。李德裕上奏道：“如果出兵无功，臣请自担罪责，不连累李绅、李让夷等人。”待到何弘敬、王元逵出兵后，李德裕又进言说：“贞元(785～805)、太和(827～834)之间，朝廷讨伐叛逆，诏令各道集结军队，才出辖区边界便计划支用供饷，缓慢行军、避敌观望，以致国力疲惫；有的人还暗地与叛贼商量，把攻占一县一垒作为取胜告捷，所以出兵无功。现请吩咐元逵、弘敬，只许占领州城，不要攻打县邑。”武宗同意。当初王宰、石雄进讨时，连年未攻下泽潞。待到何弘敬、王元逵攻占了邢、洛、磁等三个州，刘稹一伙便分崩离析，直至被平定消灭，全都与李德裕的谋算一样。
正当官军讨伐泽潞时，会昌三年(843)十二月，太原府驻守横水的士兵因移防榆社，竟倒戈攻入太原城，驱逐了节度使李石，推举其部将杨牟为留后官。武宗因叛贼刘稹未灭，又发生太原之乱，心里非常忧愁。派宫中使臣马元贯赴太原宣布诏谕，以观察他们的所为。马元贯受杨牟贿赂，想庇护他。会昌四年(844)正月，马元贯返回，奏报说：“杨牟兵马极多，从衙署列队到柳子，十五里多路，明光锦甲拖至地面。”李德裕进言说：“李石近因太原无兵，抽调横水的士兵一千五百人赴榆社驻防，哪能朝夕之间便弄来列队十五里路长的士兵和锦甲呢？”马元贯说：“晋民骁勇，都可以当兵，重赏招募来的。”李德裕说：“招募士兵要有钱，日前横水兵变，仅仅因为欠每人绢一匹。李石无从得到，杨牟从何处弄到的呢？而且太原府若有一副铠甲，也全在行营之内，怎能弄到列队十五里长的士兵所穿的锦甲呢？”马元贯理屈词穷。李德裕进言说：“杨牟是卑贱的叛贼，决不可宽恕。如果国力不够，宁可放弃平定刘稹。”当即请下诏书，命令王逢调动榆社军队，又命令王元逵的部队从土门入境，在太原会合。河东监军吕义忠得知诏令，当日召集驻扎在榆社的本道军队，杀了杨牟后奏报朝廷。
自从开成五年(840)冬，回纥军到达天德军，至会昌四年(844)八月平定泽潞，前后五年，朝中适时筹谋决策，选拔任用将帅，拟制军中文书、诏令，奏请调集四方兵力，起草指挥调度指示，全由李德裕独自决定，其他宰相皆不参与。论功兼任更高官阶的太尉职务，晋封为卫国公，食邑三千户。会昌五年(845)，武宗加徽号后，李德裕屡屡上表请求告老还乡，武宗不同意。李德裕卧病一个多月，坚持请求解除军政要务，才获准以本官平章事兼江陵尹、荆南节度使。几个月后又被召回朝廷，再度主持政事。宣宗登基(846)后，李德裕被罢相，调出朝廷任东都留守、东畿汝都防御使。
李德裕特别受武宗的优遇厚待，委以权力中枢的要职。决策用兵，举措没有遗憾，以身抗御国难，功劳流布国家。到武宗去世，那班不得志的同僚都嫉妒他的功业。白敏中、令狐腍，在会昌年间，李德裕不因他们是政敌的党羽猜疑他们，将他们安置在台阁任职，十分优待他们。到李德裕失去权势，他们拍手斥骂，同谋排挤贬黜李德裕；而崔铉也因在会昌末年被罢相怨恨德裕。宣宗大中初年(847)，白敏中再举荐崔铉在中书省任职，于是共同指摘构陷，指使其党羽李咸，指控李德裕辅政时的秘密行动，因而罢免了李德裕的留守职务，以太子少保身份分管东都，时间是大中元年秋季。不久再将他贬为潮州司马。白敏中又指使前永宁县尉吴汝纳呈状，指控李绅镇守杨州时错断刑狱。次年(848)冬，又将李德裕贬为潮州司户。李德裕被贬以后，于大中二年(848)，从洛阳水路经江、淮赴潮州。这年冬，到达潮阳，再被贬为崖州司户。至大中三年(849)正月，才抵达珠崖郡。同年十二月逝世，这年他六十三岁。
李德裕以有才、建功自负，突出于众，不甚合群。喜欢著书撰文，褒奖善良憎恨邪恶；虽居宰相之位，却不中断读书。有个叫刘三复的人，擅长撰写奏章，李德裕特别优待他。自李德裕开始镇守浙西，直到担任淮南节度使，刘三复都是被礼待的幕僚。在军政公务之余，李德裕便与他整日吟诵、推敲诗文。在长安的私宅里，李德裕另建有一座起草院；院内有座精思亭，每当朝廷用兵，草拟诏书制令，他就独处亭中，凝神构思挥毫，贴身侍者也不许干扰。在东都洛阳的伊阙南边，他建有平泉别墅，其中清流涓涓，细竹翠绿，树石清幽奇崛。尚未出仕之初，他在这里研习学问。到他做官担任藩镇，出将入相，三十年间未再重游，但他所题写的文字诗章，全部刻在这座别墅的石上。至今还有刻写了《花木记》、《歌诗篇录》的两块石头保存。他有文集二十卷。说述往事的文字，则有《次柳氏旧闻》、《御臣要略》、《伐叛志》、《献替录》流传于世。
刚被贬至潮州时，虽在仓皇颠沛之中，李德裕仍然着意著述，写有杂序数十篇，汇集总题为《穷愁志》。