李益是唐肃宗朝中宰相李揆同族兄弟的儿子。科举进士及第，擅长写诗。贞元末年，和皇族子弟李贺的名声差不多。每写一首诗，都被宫廷乐师用财物换去，创作成供皇帝听的歌曲。他的诗《征人歌》、《早行篇》，有心人画成画屏；“回乐峰前沙似雪，受降城外月如霜”的句子，全国人都谱成歌唱。但他小时候有痴呆病，并且喜欢猜疑，防范妻子和妾，太过分了。有撒灰锁门的说法在当时流传，因此当时人称妒忌妻妾和痴呆叫“李益病”；他因为这长期没有升官，而同年进士及第的都当了大官。李益不得志，就到黄河以北去游玩，幽州节度使刘济推荐他任从事，他写给刘济的诗曾经有“不登望京楼”的句子。
唐宪宗听说了他的名字，把他从河北召回来，任命为秘书少监、集贤殿学士。他自恃才能和门第，凌辱得罪了很多人，众人容不得他，谏官检举他在幽州写的诗句，被降职为闲官。不久又任命为秘书监。升任太子宾客、集贤学士判院事，后移任右散骑常侍。大和初年，在礼部尚书任上辞官，后去世了。